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内嵌三金属独碳团簇富勒烯的稳定化规则

2024,01-18

    近日,中国科学技术大学杨上峰教授课题组通过高温电弧放电法和高效液相色谱合成并分离了异构体纯的VSc2C@Ih(7)-C80, VSc2C@D5h(6)-C80和VSc2C@D3h(5)-C78,并且通过单晶X射线衍射技术确定了它们的晶体结构,其中后两种单晶结构是非Ih(7)-C80碳笼异构体的三金属μ3-独碳团簇富勒烯的首次报道,相关成果以“Astabilization rule for metal carbido cluster bearing μ3-carbidosingle-atom-ligand encapsulated in carbon cage”为题于2024年1月2日发表在《NatureCommunications》上。

   基于单个碳原子配体(独碳)的金属独碳化合物(例如,固氮酶活性位点(Fe7MoS9C))提供了多相催化中吸附碳原子的理想模型。作为最简单的金属独碳化合物,内嵌三金属独碳团簇富勒烯(trimetallic μ3-carbido clusterfullerenes,简写为μ3-CCFs)是一种特殊的内嵌金属富勒烯,第一例μ3-CCF为2014年报道的TiLu2C@Ih(7)-C80,其结构特点为独碳原子配体与过渡金属Ti形成Ti=C双键,而与稀土金属Lu则形成单键。虽然目前文献中已报道了十余例μ3-CCFs,但只有少数几例的分子结构通过单晶X射线衍射技术得到了证实,而且内嵌的非稀土金属仅限于过渡金属钛(Ti)和锕系金属铀(U)。因此,探索基于其他非稀土金属的新型μ3-CCFs,并建立一个通用规则阐明其所内嵌的金属独碳团簇的稳定化机制是十分必要的。

本项研究团队首次合成并表征了基于第三种非稀土金属(钒)的内嵌三金属独碳团簇富勒烯VSc2C@Ih(7)-C80, VSc2C@D5h(6)-C80和VSc2C@D3h(5)-C78,其中后两种单晶结构是非Ih(7)-C80碳笼异构体的三金属μ3-独碳团簇富勒烯的首次报道,并且提出了补充八电子规则作为三金属μ3-独碳团簇富勒烯的稳定规则。该规则的建立对于金属独碳化物的稳定性研究和拓展新型独碳团簇富勒烯具有指导意义。

               论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-44567-3


  0592-5680247